世界で25名のみ選ばれる東京大学の留学生としてオーストラリアより来日。在学中に、ゲームソフト「ゼノブレイド」エンディングテーマ曲、光田康典氏作曲の「Beyond the Sky」 のヴォーカルを担当。

2012年、ユニバーサルミュージックよりメジャーデビュー。

3オクターブを超えるその声には「ｆ分の1ゆらぎ」と呼ばれる、癒しの効果が含まれることが科学的に実証される。

TOKYO FM とFM OH! 放送「Peace of Mind 土曜の朝のサラ・オレイン～」では長年パーソナリティ＆自らスクリプトライティングをこなす。

東京大学安田講堂にて、世界的スーパープレゼンテーションTEDxUTokyoに出演、“意味のある無音”を発表。東京藝術大学の特別講師として「感動」をテーマに講義をする。

ボランティア活動にも積極的に参加しパラスポーツプロジェクト応援活動テーマソング 『DreamAs One』を作詞・歌唱。

ミャンマー、ヤンゴンの学校・孤児院を訪問し、生徒との交流を行う。

コピーライターとしても活動し三菱商事、JALのコピー等を手掛ける。

ムーミン映画『ムーミン谷とウィンターワンダーランド』の日本語と英語版の主題歌を歌唱。

NHK大河ドラマ「西郷どん」では劇中歌「我が故郷」と「西郷どん紀行～薩摩編～」を歌唱。 テレビアニメ『約束のネバーランド』の劇伴曲を歌唱。

2019年、イタリア・ミラノ ヴェルディ劇場にてヨーロッパデビューコンサートを果たす。初のLIVE映像商品となる「シネマ・ミュージックwithサラ・オレイン」 、「Timeless Tour 2019」、「SARAH ÀLAINN Symphonic CONCERT 2019」などのコンサートツアーの脚本、舞台演出をトータルで手がける。

第30回の金閣寺音舞台をはじめ、京都音舞台にこれまで3回出演。

イギリスのテレビ 放送局ITVのスポーツ報道のテーマソング、ラグビー・ワールドカップのテーマ曲 「World in Union」をソロバージョンとエミリー・サンデーとのデュエットをレコーディング。

2020年、山田洋次監督NHK「戦争童画集～75年目のショートストーリー～」サラ・オレイン音楽で参加。ジョッシュ・グローバンとのコンサート、キャサリン・ジェンキンスとのレコーディング。

2021年、アニメ「月とライカと吸血姫」の挿入歌を歌唱。

2022年にフジテレビの人気音楽番組「MUSIC FAIR」から生まれたボーカルユニット「LA DIVA」（メンバーは森山良子、平原綾香、新妻聖子、サラ・オレインという女性ヴォーカル４人組）が、2月16日(水)にCD「LA DIVA -TV LIVE-」をリリース。　

デビュー10周年記念アルバム『One』発売中。